to payを名詞的用法で使うのならば、「払うこと」という訳になります。ですが、後に目的語をつければ、~を支払うこと、という風に意味を付け加えることが出来ます。つまり、to payはこのような、paymentでは出来ない使い方で使うことが多いです。
paymentは、支払いのほかにいろいろな訳があります。例えば、報酬、懲罰、復讐などです。単純に支払いの訳で使いたいのならば、すでに何の支払いのことかわかる場合に使うことが多いですね。
まとめると、to payなら、何を支払うかという情報を加えたいときに。
paymentなら、to payの訳とは違う訳を使うとき、もしくは、すでに何の支払いかわかるときに。
それぞれのニュアンスの違いは他の英単語でも同じような物なので、注意しましょう。
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